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示踪动力学在聚合物网络gydF4y2Ba

*通信:gydF4y2Ba

Benmouna FgydF4y2Ba特莱姆森大学,学院科学119年英国石油公司,特莱姆森,13000年阿尔及利亚,gydF4y2Ba电话:gydF4y2Ba+ 213775151175;gydF4y2Ba电子邮件:gydF4y2Bafbenmouna.comgydF4y2Ba

文摘gydF4y2Ba

的动态跟踪数量的线性链的网络调查排除体积相互作用和长期水动力回流效应通过奥新张量描述。实际利息示踪剂gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba引发了荧光相关的发展吗gydF4y2Ba光谱学gydF4y2Ba作为一个直接的方式访问示踪剂gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数。我们提出的方法基于慢速和快速模式理论表明,准弹性散射技术提供了另一种间接的方式达到除了丰富的信息gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数。我们调用的团gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba作为一种分析痕量的性质制成的聚合物在许多介质自由链和提示其交联网络的扩展。静态和动态的随机相位近似版本是用于获得的属性快与慢弛豫模式,前一个是让人想起示踪动力学。gydF4y2Ba

关键字gydF4y2Ba

示踪扩散;交联网络;团;排除体积;水动力;慢速模式;快速模式;第一次累积量gydF4y2Ba

介绍gydF4y2Ba

构象和gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba单一链聚合物网络的几十年来一直感兴趣的主题(gydF4y2Ba1gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba5gydF4y2Ba]。的表层塌滑gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba建议由德坚涅是在大量的调查的起源从实验和理论的角度,讨论其有效性的条件(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。它被认为是本质上是通过放松的扩展行为时间和粘度与分子量有关。让人想起高分子量爬行gydF4y2Ba聚合物gydF4y2Ba和描述在长时间缓慢的放松方式。为聚合物,短链动力学等经典模型可以描述的唤醒和陈军根据粘度,以及长期水动力回流效应是否存在。近年来,这些问题重新利息是见证,触发荧光相关的发展gydF4y2Ba光谱学gydF4y2Ba作为一种示踪研究的有力工具gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba(gydF4y2Ba7gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba9gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

的利息单在聚合物链的结构和动态网络流从各种各样的应用程序包括分离流程gydF4y2Ba药物输送gydF4y2Ba和化学合成的相互影响网络在其他应用程序。在这项工作中,我们提出一个理论形式主义致力于研究单链行为在许多介质由交联的聚合物网络相同的单体gydF4y2Ba物种gydF4y2Ba还是截然不同的。我们认为这两个动态和静态属性。为了更好地把握在主机中交联的影响,我们也考虑网络的情况下对应的自由链(gydF4y2Ba10gydF4y2Ba- - - - - -gydF4y2Ba13gydF4y2Ba]。这就是为什么我们在分析,包括著名的blob的预测模型。gydF4y2Ba

团模型gydF4y2Ba

的表层塌滑gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba假设长链执行类似的爬行动物的运动,在试图避免障碍把链周围。理论提出的基于扩展法德坚涅产生争论多年来识别条件链动力学可以归因于表层塌滑。这个动力gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba不能帮助理解静态属性而blob的方法是更一般的和可应用于静态和动态数量如下我们说明。gydF4y2Ba

的情况下自由链gydF4y2Ba

blobgydF4y2Ba模型gydF4y2Ba通常用于宿主媒介的自由链,并给出了一个例子(gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba)。标记链被表示为一个接一个的blob由球体的直径ξcoresponding相邻链之间的平均距离。十字架从好到θ溶剂行为发生在blob结束。gydF4y2Ba

标记链在许多介质的情况下由免费使用blob相同标记链可以治疗gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba建议由德坚涅(gydF4y2Ba6gydF4y2Ba]。旁边的溶剂质量被认为是好的(标记聚合物基质)和B(标记为单链)物种,有几个参数描述系统。首先,斑点大小固定的浓度之间的平均距离对应于邻近A-chains表示ξ,与单体的数量直接相关gydF4y2BaNgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba。另一个重要参数是B-chain化学长度gydF4y2BaNgydF4y2Ba_BgydF4y2Ba。团模式,跨越从好θ溶剂的行为发生gydF4y2BaNgydF4y2Ba_BgydF4y2Ba=gydF4y2BaNgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba。这意味着,如果两个单体之间的化学距离n B-chain低于数控(即n≤gydF4y2BaNgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba),发现一个链行为而对n≥数控,观察许多连锁性质和θ溶剂的行为。换句话说,一个筛选排除体积相互作用发生在数控之外,和正式写(gydF4y2Ba14gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

(1)gydF4y2Ba

(2)gydF4y2Ba

NgydF4y2Ba_cgydF4y2Ba和ξ取决于聚合物浓度C根据缩放法gydF4y2Ba(gydF4y2BavgydF4y2Ba= 3/5),因此,斑点的大小减少随着浓度的增加。一个可以用这个公式来计算的属性标记链作为C的函数,如回转半径RgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba定义为,gydF4y2Ba

(3)gydF4y2Ba

自gydF4y2Ba取决于gydF4y2Ba,我们可以将双和转换成一个,和大gydF4y2BaNgydF4y2Ba,我们可以去连续极限代替离散积分来获得资金,gydF4y2Ba

(4)gydF4y2Ba

替换gydF4y2Ba从方程式。(1)和(2),回忆gydF4y2Ba收益率比gydF4y2Bau =gydF4y2Ba数控/ NgydF4y2Ba只有,gydF4y2Ba

(5)gydF4y2Ba

注意,形式因素gydF4y2BaP(问)gydF4y2Ba立即推导出从gydF4y2BaRgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba因为,gydF4y2Ba

(6)gydF4y2Ba

在那里,gydF4y2Ba问gydF4y2Ba是散射波的振幅矢量。团的另一个例证gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba涉及到gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数gydF4y2BaDgydF4y2Ba,可以计算出的水动力相互作用,从角前平均奥新张量(gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

(7)gydF4y2Ba

定义的gydF4y2BaDgydF4y2Ba,忽略了词,唤醒一个写道:gydF4y2Ba

(8)gydF4y2Ba

与类似的操作的情况gydF4y2Ba_ggydF4y2Ba我们得到了,gydF4y2Ba

(9)gydF4y2Ba

δ函数(u)是由,gydF4y2Ba

(10)gydF4y2Ba

水动力半径gydF4y2BaRgydF4y2Ba_hgydF4y2Ba可以推导出的吗gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数和已知的关系,gydF4y2Ba

(11)gydF4y2Ba

让我们指出,在唤醒极限下,动力学是由当地的摩擦力,以及gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数就变成:gydF4y2Ba

(12)gydF4y2Ba

单体摩擦系数z粘度有关h股的gydF4y2Ba法律gydF4y2Baz = 6 phl”gydF4y2Ba代表了单体摩擦系数gydF4y2Ba。要问的问题是这是否blobgydF4y2Ba模型gydF4y2Ba可以扩展到主机的情况中是一种交联网络注意斑点的大小取决于聚合物浓度,而交联网络,它由交联的程度是固定的。gydF4y2Ba

交联的影响gydF4y2Ba

在这里,我们表明,通过考虑二阶导数的自由gydF4y2Ba能源gydF4y2Ba交联网络解决方案(即亚稳态方程),一个发现,结果以线性聚合物/溶剂二进制形式的解决方案,以重整聚合度N根据交联密度。根据弗洛里温度雷恩橡胶弹性理论(gydF4y2Ba16gydF4y2Ba)自由gydF4y2Ba能源gydF4y2Ba网络因溶剂的年代,gydF4y2Ba

(13)gydF4y2Ba

在那里,χgydF4y2Ba_{作为gydF4y2Ba}聚合物/溶剂相互作用参数。第二个Φ导数gydF4y2Ba_{一个gydF4y2Ba}是,gydF4y2Ba

(14)gydF4y2Ba

我们回想一下,对应的数量线性聚合物/溶剂系统,gydF4y2Ba

(15)gydF4y2Ba

这意味着,通过renormalizing聚合度gydF4y2BaNgydF4y2Ba_{一个gydF4y2Ba}在以下方式:gydF4y2Ba

(16)gydF4y2Ba

一个可以从交联网络自由连锁系统。然而这个论点是不够的,不允许我们验证blob的延伸gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba交联主机中。因为这个扩展需要更精细的分析,我们推迟讨论未来的工作和示踪动力学。gydF4y2Ba

动态线性链的交联网络gydF4y2Ba

聚合物链膨胀差溶剂条件下良好的溶剂和收缩。这样的反应主要是由于排除体积相互作用和取决于溶剂温度高于(肿胀)或低于(消溶胀)θ值特征。类似的反应被发现在网络或连续链间交联凝胶。gydF4y2Ba

肿胀和消溶胀过程在许多应用程序中,如发挥关键的作用gydF4y2Ba药物输送gydF4y2Ba和定位和分子活跃的原则和具体的功能。这种智能反应可以用来解放分子从简约网络通过溶剂吸收,或没收他们拒绝溶剂。分子和外部网络分区的平衡取决于化学势。任何不连续这种潜在诱发转移的分子网络的边界通过动态过程。如果线性链的数量很低,他们的gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba在网络变得让人想起示踪扩散。因此,为了研究的动态跟踪数量的聚合物(即单链)在交联网络中,我们介绍了随机相位近似(战),开始代表先决条件动态与静态属性。gydF4y2Ba

静态属性gydF4y2Ba

在它的静态形式,则给出了矩阵在傅里叶空间局部结构的因素gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba的散射波矢量q,它的对手gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba_0gydF4y2Ba(问)gydF4y2Ba路径的系统和v排除体积参数的矩阵,gydF4y2Ba

(17)gydF4y2Ba

解决这个方程的三元系统网络/线性聚合物溶剂B / S收益率部分结构因素的显式形式gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba(问)gydF4y2Ba如下:gydF4y2Ba

(18)gydF4y2Ba

年代gydF4y2Ba_bbgydF4y2Ba(问)gydF4y2Ba可以从这个表达式获得通过互换指数a和b,然后呢gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba_abgydF4y2Ba(问)gydF4y2Ba是,gydF4y2Ba

(19)gydF4y2Ba

排除体积参数gydF4y2BavgydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba取决于溶剂体积分数ΦgydF4y2Ba_{年代gydF4y2Ba}和交互参数χgydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba为:gydF4y2Ba

(20)gydF4y2Ba

在那里,gydF4y2BavgydF4y2Ba_0gydF4y2Ba是一个标准的单位体积。进行进一步的,一个人需要的结构因素gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba_{0我gydF4y2Ba}(问)gydF4y2Ba为网络,以古典奥恩斯坦泽尼克形式(17),gydF4y2Ba

(21)gydF4y2Ba

ΦgydF4y2Ba_{一个gydF4y2Ba}被网络体积分数。微量的线性链B,我们有,gydF4y2Ba

(22)gydF4y2Ba

ΦgydF4y2Ba_bgydF4y2BaB的体积分数,gydF4y2BaNgydF4y2Ba_bgydF4y2Ba其聚合度,gydF4y2BaPgydF4y2Ba_bgydF4y2Ba(问)gydF4y2Ba它的形式表达的回转半径gydF4y2BaRgydF4y2Ba_gbgydF4y2Ba为:gydF4y2Ba

(23)gydF4y2Ba

一旦我们有静态属性特征,我们可以转向动力学从第一个累积量gydF4y2BaΩgydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba)。gydF4y2Ba

第一个累积量gydF4y2Ba

第一个累积量描述了动态松弛在相对较短的时间之前长时间的积累gydF4y2Ba内存gydF4y2Ba效果。这个频率往往是发现描述的主要方面相关的空间和时间域的动态行为。是方便的建模系统的参数,与实验允许直接对抗。:多组分系统,矩阵W (q)正比于流动的比例和结构矩阵M (q)和S (q),分别gydF4y2BaΩgydF4y2Ba(问)流动的比率成正比。gydF4y2Ba

(24)gydF4y2Ba

求解这个方程的三元混合物A / B / S收益率,gydF4y2Ba

(25)gydF4y2Ba

(26)gydF4y2Ba

在哪里gydF4y2Ba可以推断出从方程式。(25)和(26),分别简单地在交换指数a和b,注意的是,一般来说,gydF4y2Ba的流动性gydF4y2Ba米gydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba取决于特定的水动力gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba选择描述摩擦力和粘滞回流的影响。下面我们将讨论这些差异通过检查明确长期水动力相互作用的影响。我们回想一下,唤醒和陈军水动力模型是有效的在相对较短的时间,而干预爬行只有在很长时间,需要包容gydF4y2Ba内存gydF4y2Ba影响超出了目前的工作的范围。gydF4y2Ba

在水动力相互作用的存在,gydF4y2BaΩgydF4y2Baij可以表示为的两个部分,一个处理短程摩擦力唤醒的类型,和其他长期的水动力回流影响,由奥新张量描述gydF4y2BaTgydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba,gydF4y2Ba

(27)gydF4y2Ba

RgydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba向量i和j单体之间的距离。在以下结果,我们使用上标R指定唤醒动力学和介绍了积分gydF4y2BaJgydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba代表长期水动力相互作用,gydF4y2Ba

(28)gydF4y2Ba

(29)gydF4y2Ba

ΩgydF4y2Ba_bbgydF4y2Ba推断出从gydF4y2BaΩgydF4y2Ba_aagydF4y2Ba而gydF4y2BaΩgydF4y2Ba_{英航gydF4y2Ba}从gydF4y2BaΩgydF4y2Ba_abgydF4y2Ba适当的交换的指数a和b。唤醒条款在这些方程由静态结构因素是固定的,gydF4y2Ba

(30)gydF4y2Ba

而积分gydF4y2BaJgydF4y2Ba_ijgydF4y2Ba可以写成:gydF4y2Ba

(31)gydF4y2Ba

我们应当承担,不失一般性,摩擦系数是相等的咱= zb = z”,摩擦系数ζgydF4y2Ba_{一个gydF4y2Ba}和ζgydF4y2Ba_bgydF4y2Ba是平等的和粘度相关股票的吗gydF4y2Ba法律gydF4y2Ba

快速和慢速模式gydF4y2Ba

在线性响应理论,广义朗之万方程gydF4y2BaΣgydF4y2Ba(gydF4y2Baq tgydF4y2Ba),矩阵的动态gydF4y2Ba散射gydF4y2Ba函数是由,gydF4y2Ba

(32)gydF4y2Ba

的皇家表达的影响gydF4y2Ba内存gydF4y2Ba在长时间和组成部分将被不予置理,这意味着解决方案有一个简单的指数形式:gydF4y2Ba

(33)gydF4y2Ba

求解这个方程的三元混合物A / B / S,收益率的动态散射矩阵的四种元素gydF4y2BaΣgydF4y2Ba_aagydF4y2Ba(t)问gydF4y2BaΣgydF4y2Ba_bbgydF4y2Ba(t)问gydF4y2BaΣgydF4y2Ba_abgydF4y2Ba(q, t)gydF4y2BaΣgydF4y2Ba_{英航gydF4y2Ba}(q, t)第一个gydF4y2BaΣgydF4y2Ba_aagydF4y2Ba(q, t)是宿主媒介,它描述了主机链修改网络放宽了抑制其溶胀行为。运动跟踪数量的聚合物B可以提取4个gydF4y2BaΣgydF4y2Ba特别是从gydF4y2BaΣgydF4y2Ba_bbgydF4y2Ba(q, t) eqn的分辨率。(33)收益率:gydF4y2Ba

(34)gydF4y2Ba

(35)gydF4y2Ba

下标f和s指快速和慢速模式,分别为;gydF4y2BaΓgydF4y2Ba的特征值gydF4y2BaΩgydF4y2Ba(gydF4y2Ba问gydF4y2Ba),而gydF4y2Ba一个gydF4y2Ba的年代,gydF4y2BabgydF4y2Ba的模式振幅和满足的条件gydF4y2Ba这两个特征值的累积量矩阵gydF4y2BaΩgydF4y2Ba是谁,gydF4y2Ba

(36)gydF4y2Ba

可以进行进一步的计算模式的频率和振幅在指定条件下的系统给出其参数值。对于微量的探测器B,体积分数ΦgydF4y2Ba_BgydF4y2Ba必须选择小意味着Φ比例gydF4y2Ba_bgydF4y2Ba/(ΦgydF4y2Ba_{一个gydF4y2Ba}+ΦgydF4y2Ba_bgydF4y2Ba)必须小于1。在这种情况下,我们可以推断出有用的信息模式,特别是示踪剂gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数。回想一下,快速模式本质上是受到网络动态反映总聚合物浓度波动,而缓慢的模式让人想起调查gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba整个网络设置的障碍。这是一个给出了示踪剂gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba当体积分数ΦgydF4y2Ba_BgydF4y2Ba很小。我们会满足于一些数值应用,希望在不久的将来更详细的分析报告。gydF4y2Ba

在gydF4y2Ba图2一个gydF4y2Ba,我们代表了规范化gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数缓慢模式作为聚合物体积分数的函数。曲线显示的放缓gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba当gydF4y2BaNgydF4y2Ba_bgydF4y2Ba上面增加gydF4y2BaNgydF4y2Ba_CgydF4y2Ba。短链和gydF4y2BaNgydF4y2Ba_bgydF4y2Ba< NgydF4y2Ba_CgydF4y2Ba,这种趋势逆转,缓慢的方式加速随着聚合物浓度的增加。有趣的是,因为相应的快速模式表现出相反的趋势gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba系数上升更高浓度的培养基中所示gydF4y2Ba图2 bgydF4y2Ba。gydF4y2Ba

另一方面,当不相容的两个聚合物gydF4y2Ba物种gydF4y2Ba与更高的χ值增加gydF4y2Ba_abgydF4y2Ba后,缓慢的过程减慢进一步增强的波动,特别是对于Φ足够高(gydF4y2Ba图3一gydF4y2Ba)。这种行为让人想起临界慢化以interdiffusive放松。然而,快速模式加速,以应对更高的χgydF4y2Ba_ABgydF4y2Ba交互可以看到gydF4y2Ba图3 bgydF4y2Ba显示了快速和慢速相反的趋势gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba作为聚合物体积分数的函数f”正如前面指出的,我们的内容与应用的建议gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba离开不久的将来的更详细的定量分析。gydF4y2Ba

结果,讨论和结论gydF4y2Ba

单一链聚合物基质的动力已经收到了示踪剂的术语下的兴趣gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba后新出现的应用程序在纳米科学和纳米技术。显然,单个的属性的知识链在聚合物介质相同的标记连锁,略有不同,或完全不同的矩阵是最重要的对于理解客户/主机系统的属性。为单个标记链的相同的标记连锁,blobgydF4y2Ba模型gydF4y2Ba描述了小尺度(我的行为。e在blob)较大的(单体位于距离远高于团大小)。团标志着从单一过渡到许多链行为和它的大小随浓度增大而减小。这gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba半稀释和集中解决方案是合理的但这是到目前为止,只有申请标记链,在一个矩阵相同的标记自由链。在目前的工作,我们建议延长示踪剂gydF4y2Ba扩散gydF4y2Ba在交联网络中。在这里,一个处理两个截然不同的gydF4y2Ba物种gydF4y2Ba即使是在单体单元的情况是相似的。线性链的动力学和交联网络对应不同的机制和可能落在不同的时间尺度。这就是为什么双模的方法,提出了基于随机相近似。gydF4y2Ba

基于这个近似的一般理论给出了矩阵形式包括静态和动态的考虑。在三个组件系统的情况下,线性链交联网络的A / B /溶剂,发现快和慢的结合过程,我们认为根据其频率和振幅。我们假定,示踪动力学可以从提供的缓慢的过程,充分选择的参数值。适当的选择必须对比因素(即信号探测),交联度、线性链的大小相比,网络的链(即监禁比率Rg(链)/ξ(网络),交互参数(即排除卷)和线性链(体积分数)。在唤醒极限下,动力学本质上取决于静态结构因素和单体的摩擦系数。如果长期水动力相互作用和回流效应存在,那么一个gydF4y2Ba模型gydF4y2Ba根据奥新开发的陈军张量可以被采纳。实质性的变化从唤醒限制被发现但需要评估数值系统参数的合理选择。这种选择往往是由实验条件和测量数量和在未来,我们希望报告的详细数值分析预测的形式主义,以及对抗实验。gydF4y2Ba

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