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补救的氟化物拉登水通过络合三乙胺改性聚乙烯材料的浪费

*通信:

Mwangi信息战肯雅塔大学化学系,邮政信箱43844 - 00100年,肯尼亚内罗毕
电话:020 871090112,Ext。57455;电子邮件:isaacwaweru2000@yahoo.co.uk

文摘

本文报告一个负担得起的发展,环保,可持续的方法来减轻在水中氟化物的影响。这种污染物从土壤中淋溶和岩石在地壳中导致污染的表面和地下水域与负面影响消费者的安全。危险与氟化物的消费包括牙科和氟骨症在人类+动物大脑发育受损。这意味着氟离子的能力限制消费者的智力能力让他们依赖他们的整个生活。氟离子在喝酒是不可生物降解的污染物,需要删除。以前应用去除方法等几个挑战贵,效果不彰,不是regeneratable。这项研究调查了使用固体聚乙烯材料来源于处理浪费因此会议的标准低成本、增加价值和可持续技术。叔的聚乙烯材料改性铵化合物,使其在水中氟离子的络合。修改证实了红外光谱分析。络合等参数浓度、温度和pH值。络合机制被发现符合朗缪尔模型等温吸附容量18.545毫克的g - 1,伪第一级动力学。这表明络合了理疗吸附过程。获得的结果表明,非均匀材料是有效的和有潜在的治疗应用氟化物拉登水。设想,在软骨和应用材料包装的使用提高氟的质量拉登水域和解决人口问题的地区自然含氟。每喝来自这些资源是一种潜在的毒害,影响大脑和骨骼。使用这种改性材料水净化有助于对改善人们的自尊,让他们慷慨的微笑。

关键字

聚乙烯文件;环氧化作用;碱化反应;吸附;氟化反应

介绍

水的化学成分结构使其具有特殊的性质,因为它有一个不平衡电荷吸引其他原子。由于氢键和极地自然的水,它就变成了一个普遍的溶剂的极性物质在水分子容易分散均匀。这种水的溶解能力是非常重要的。因此,无论水,其中溶解化学元素有时是利用生物矿物质和营养支持。这是物业的水分离离子化合物的能力造成了世界上97%的水是咸的(1]。大部分的盐离子土壤中的自然发生,沉积和天真的岩石在地壳的其他地方。当他们与水相互作用,他们被雨水淋溶出的土地,然后介绍了地面水源和其他水体,如湖泊和积累2,3]。在肯尼亚,有大额存款的萤石Gilgil坐落在阿伯德尔山脉的西部斜坡,这是氟离子的来源,使氟化严重的污染物在邻近水体(4]。水样从裂谷和分析获得氟化物范围从2μg毫升¹21μg毫升¹饮用水中从河流5]。

氟原子的电负性是最卤素元素家庭因此化学最精力充沛的6]。当它进入人体系统,氟和钙之间的离子键形成很强的由于高格能源(7]。这使得当摄入氟盐是非常致命的。他们导致死亡在5分钟的时间摄入不超过24小时。急性致死剂量105毫克的身体8]。获得干净的水适合人类消费因此担忧和削减世界危机,在农村和城市社区。这使得缺水在肯尼亚一个重大的挑战[9]。

由于氟离子的反应,很容易达到每个器官产生许多不同的不良症状。根据世界健康组织饮用水中氟离子的最大容许浓度低于1.5 ppm。饮用水中过量氟化物导致牙齿和骨骼疾病(10]。这是因为氟离子所吸引带正电的牙齿或骨骼中钙离子由于其强大的电消极,后来导致削弱这样的骨骼和牙齿造成人类疾病被称为氟中毒。在一些情况下,它甚至可能干扰碳水化合物,蛋白质,维生素和矿物质代谢以及DNA创造如果摄入过多11]。

彩色的牙齿犹豫的人提供一个闪亮的微笑,在许多场合,出现孤僻的低自尊。这是加剧了这一事实蔡等人的研究也表明一个强大的联系接触饮用水中氟化物和减少儿童智商(12]。这意味着这个离子有能力限制消费者的智力能力。这是因为它会影响大脑的发展因此,消费者得到的低认知能力(13]。在肯尼亚的裂谷系统,有可能遇到这样的问题,因为它是已知含有氟化物污染邻近水体的岩石(4,14]。持续消费的水意味着增加体内毒素从每一个喝了。

氟离子负电荷,与水分子形成氢键的氢原子反应不容易降解,总是会在水中可引起中毒。唯一可用的选项删除。清除等方法已通过降水和传统的膜过程是昂贵的(15]。这些传统的技术也不是有效浓度时跟踪等级从1毫克l¹20毫克l¹(16]。

在东部裂谷,用于去除水中氟离子的方法通过使用骨char。这有限制的担忧,一些宗教团体的犹太人和穆斯林不提倡使用骨头从未知源与他们的食物或饮料16,17]。Bapurao的研究报道,一些膳食食物富含蛋白质和维生素C扮演了一个重要的角色在氟中毒对身体的影响18]。这是因为这种饮食包含一些特定的官能团与氟离子交互的能力。这提供了另一个网站内钙络合氰化物减轻其亲和力骨材料。在瑞典考古学家发掘出一个古老的鱼发酵的证据。它表明,鱼骨头保存9000多年当鱼和一些特殊的草药和密封发酵大脑(19]。大脑细胞内源性季铵化合物(季铵盐)广泛分布于各种组织包括中枢神经系统,以及许多季铵盐在大脑中重要的生化功能可能负责保存20.,21]。根据报告结果,选择删除选项被锚定在这个研究调查合适的官能团(季铵盐)在固体基质减少氟的负面影响。这导致了成本效益的发展通过络合氟离子去除方法的改良型聚苯乙烯。聚乙烯是一种不可生物降解的固体材料,用于制造廉价袋非常流行和广泛使用。然而,处理这些袋是由于环境污染的威胁因此,作为一个威胁和影响着美丽的风景22]。与塑料相关的便利和成本效益已翻译成粗心扔掉文化在许多社会中。此外,城市化导致的增长率增加塑料因此提高塑料袋的使用浪费一代(23]。缺乏适当的塑料袋的方法浪费管理已成为提高环境和公共健康特别是在发展中国家的问题。因此,聚乙烯固体是一个挑战浪费管理该研究旨在利用。

目前的研究包括去除氟离子的络合与异构改性塑料材料。这是通过转换的聚乙烯材料,窝环境和转化为有价值的聚合物和形式复杂,氟离子,因此从水中提取它。影响因素建立了积极的络合和增强,使材料应用于真正的水样。转换过程是一个绿色的方法去除固体污染物从环境中通过化学环氧化作用过程。首次通过聚乙烯的溶解在二氯甲烷与有机胺环氧化作用和激活(24]。

材料和方法

研究设计

本研究的重点是合成的吸着剂材料通过修改浪费聚乙烯材料。这是通过化学锚定一个官能团物质与氟离子相互作用的能力。最终产品是用于从溶液中提取氟化物媒体。的协议是使用无毒环保材料。本研究是在几个部分。这组成的合成、改性材料的表征,优化删除参数,然后后续申请的氟化物合成和环境水样本。

化学药品和试剂

所有的解决方案都准备在双蒸馏水和试剂均为分析纯。氟化标准股票解决1000μg l₁准备使用氟化钠乙酸钠缓冲溶液。从这个解决方案,后续解决方案做好准备工作。硝酸溶液0.1米,0.1米氢氧化钠的解决方案也被调整的pH值工作解决方案所需的值。上述化学物质以及过氧化氢,三乙胺,1,2-dichloromethane和盐酸都由Kobian肯尼亚有限公司在肯尼亚西格玛奥德里奇的出口。的聚乙烯浪费材料的收集,在内罗毕的垃圾场。

仪表

氟含量的解决方案是由使用一个离子选择电极电位法(3345年JENWAY离子计)。聚合物材料的特点是使用傅里叶变换红外(FTIR)光谱学(珀金埃尔默100在沃尔瑟姆,妈,美国)。合成的pH值和真实样本由3345 -监控jenway(美国)pH计。回流反应混合物进行了使用1000毫升isomatle由Gallenkamp英国。

制备改性聚乙烯材料

30克的清洁干燥的聚乙烯袋被切成小块,放入500毫升三颈烧瓶。,300毫升的2-dichloromethane添加和由此产生的混合物isomantle回流了六个小时。由此产生的材料然后允许冷却产生的晶体。溶剂是固体材料的过滤掉,重为250毫升三颈烧瓶紧随其后10毫升的1,2-dichloromethane 10克氢氧化钠颗粒50毫升的过氧化氢和混合回流4 h。由此产生的混合物被允许冷却然后过滤吸入13 h。固体产品激活5毫升的三乙胺。由此产生的粘性材料热处理在110°C 3 h。一个坚实的聚乙烯材料获得被磨成细粉,然后申请络合批在溶液中氟的吸附实验。

批实验

络合研究进行lab-line机械往复振动器模型(DKZ-1NO.1007827)使用塑料螺帽瓶子。这些瓶子,已知重量(0.04克)的聚合物材料被引入模型解决方案包含一个已知浓度的氟化物离子解决方案与pH值调整酸碱3和7之间的值。样品溶液的平衡在一个常数震动150 rpm的速度和温度25°C在足够的时间。混合的结果然后用绘画纸第一滤纸过滤,滤液中氟离子的浓度决定用氟离子选择电极3345 - JENWAY电位计。

络合参数的优化

各种参数的影响从水中氟离子的去除研究通过改变参数进行调查,同时保持其他常数。介质的pH值是由使用醋酸钠溶液或调整0.1硝酸滴明智的。0.1 M盐酸溶液用于调查的影响氯离子吸附氟离子络合。

pH值的影响

激活粉材料的批次约0.1克每一重,放在100毫升聚乙烯螺旋盖子瓶子。此后,30毫升的氟化物模型解决方案(20毫克l¹)准备在一个适当的缓冲溶液(0.1米/乙酸乙酸钠)和他们的pH值调整酸碱2和7之间的值被添加。混合物在平衡1 h后,分析了氟离子在溶液中potentiometrically。

优化的接触时间LD乐动体育官网

整除30毫升模型解决方案(20毫克l¹)被分发到100毫升聚乙烯瓶含有大约0.1克的粉活性材料。的初始pH值模型解决方案是最佳pH值调整。各自的混合物被允许平衡,然后在不同的时间间隔从瓶中删除。固体材料是通过吸入过滤掉和滤液中的氟离子的浓度决定。

影响除氟吸附剂剂量的百分比

吸着剂的量的影响(剂量)在5毫升塑料进行SPE列(瑞士Vac-master)挤满了各种已知重量(0.0克到0.1 g)的固体材料。列以前洗先后与双重蒸馏去离子水,预处理,缓冲所需的pH值在使用前。缓冲溶液(100毫升)含0.20毫克l¹的金属离子被加载到列3毫升最低为1的流量。保留了氟离子被1 M盐酸解决方案和洗脱液的浓度对氟离子的水平进行了分析。

氟离子的影响concentration-Determination的络合能力

络合能力是由不同初始氟离子浓度在批30毫升含有0.3克改性聚乙烯材料。pH值调整到4.0,混合搅拌1 h水浴除尘。平衡时间达到后混合物过滤,氟离子的数量决定使用含氟离子选择电极。获得的数据被用于朗缪尔和弗伦德里希等温线模型获得的络合能力。

计算金属离子吸附在修改和修改的玉米流苏

氟离子的去除量的合成材料在一系列批调查评估使用方程(1):

(1)

C0和Ce初始和平衡浓度(毫克l¹)在溶液中氟离子分别V是溶液的体积(升)和W (g)是固体材料的质量。

改性聚乙烯材料的再生

修改后的聚乙烯材料0.2克,0.5克,1.0 g和1.5 g是装在一个列和50毫升20μg毫升¹氟化解决方案允许流经它。氟化解决方案的数量平衡是决定使用含氟离子选择电极。含氟改性聚乙烯材料用5毫升的1.0 M盐酸氟离子的内容被附加在酸。使用方程(2)比例恢复了。

(2)

环境水样的分析

类似的治疗是巴林水样的氟离子含量41.24毫克l¹。这个样品,知道氟离子的浓度是上升到50毫升100毫升水样的聚乙烯瓶含有0.3克改性聚乙烯材料。混合物的pH值调整到4.0然后在恒温瓶平衡1 h。氟离子的混合物过滤,数量决定使用含氟离子选择电极。

结果与讨论

表征改性聚乙烯材料

最初的聚乙烯,氟化改性,复杂化和再生材料和红外光谱特征(8400年日本岛津公司模型)和由此产生的光谱图。1 -5。图。1显示的结果修改的聚苯乙烯。

结果显示强大的乐队2850.6厘米¹和2920.0厘米¹。这些可能是由于拉伸碳氢键(25]。另一个乐队在1463.9观察可能是由- C = C -拉伸(25]。然后材料改性与强碱性过氧化氢和激活一个氨基化合物。由此产生的材料和红外光谱进行了分析。获得的结果了图。2。

一个乐队出现在1029.9厘米¹并被归因于环氧乙烷的切断变形组织,虽然有些工作由(26]。另一个是观察到3400.3厘米¹。这可能是由碳氢键张力的亚甲基环氧环的治疗是在干燥的环境中(26]。红外光谱结果了图。3在收购透光率模式。

的光谱图。2显示3319.3厘米之间强大的乐队¹。这是归因于nh组(27]。官能团能够与氟离子交互(7]。材料反应的解决方案包含20毫克l¹测试的解决方案。结果是过滤、干燥和固体与红外光谱分析。获得的结果了图。4。

乐队在3319.3厘米¹观察转移到3456.2厘米吗¹和它的强度很低。这可能归因于氨基官能团的相互作用与高电负性氟化物物种形成了一个相对强劲的债券。氟原子周围的电子密度集中,使得氮相对电子贫穷使它更积极28]。这导致了转变吸收的波长(28]。材料时0.1盐酸溶液处理,由此产生的固体获得分析和结果了图。5。

这是观察到乐队在3456.2厘米¹这有一个低强度稍微转移到3442.7厘米¹和再生材料的强度增加。这表明,氟离子的固体材料被剥夺了,取而代之的是氯。这意味着可以被再利用的材料在水中氟离子的去除。

pH值对氟离子的去除的影响改性聚乙烯材料

交互的氟化物离子氮包含半个pH值的依赖。这是因为pH值影响的氮原子的电荷吸附剂和金属离子的化学29日]。因此,解决方案的pH值有显著的影响从水中氟离子的去除,因为它决定了吸附剂的表面电荷。在这项研究中最优吸收是由相互作用决定的模型解决方案缓冲在不同pH值的研究材料。中给出的结果图6。。

观察到在高pH值,从水中氟离子的去除很低。减少氟去除高pH值可能是由于人数逐渐增加的氢氧根离子吸附剂表面导致排斥的氟化物离子(29日]。在较低(2 - 4)pH值,去除氟化物显著增加,但在生理水的pH值下降。这可能是由于表面的正电荷增加导致更大的络合吸附剂的氟化物。类似的观察Sahira等人,而他们从水中移除的氟化物使用Zirconyl-Impregnated活性炭从lapsi种子石头准备30.]。

氯离子的影响

的影响对氟离子的去除氯离子改性聚乙烯材料调查不同使用0.1 M盐酸溶液的pH值,同时保持其他变量不变。这是为了调查影响吸附剂氟氯离子的络合。获得的结果了图。7。观察到,在pH值低于2.0,氟化物的氯离子阻碍了络合吸附剂。这可能是由于氟和氯离子之间的竞争互动网站。米纳克希和Maheshwari类似的观察报告研究了季铵基团含有氟离子的吸附能力是由氯离子的负面影响(31日]。氯的浓度升高时,浓度成为网站的驱动力在固体材料32]。的观察,它是意识到的高氯离子浓度的氟化物离子导致充电解决方案取代树脂和再启动过程32]。等其它离子NO3 -、SO42没有影响氟化的互动和学习材料。这样的观察也委拉斯凯兹等人报道的氟离子的去除研究修改zeoiltic凝灰岩。因此,我们的研究利用盐酸再生合成材料的使用(33]。

复杂的剂量效应

研究了改性聚乙烯材料用量的影响不同改性聚乙烯材料质量从0.01克到0.1 g, 30毫升模型解决方案的最佳pH值4.0。接触时间LD乐动体育官网保持在30分钟。所示的结果被展示图8。。

结果表明络合能力随着剂量的增加从0.01克增加到0.1克。这是由于大量的结合位点吸附剂用量和可用性的增加导致更有效的吸附剂的表面积(34]。类似的研究结果报道(35]。

初始氟浓度对氟离子的络合

研究初始氟浓度是由保持其他变量不变,改变溶液的浓度(pH = 4.0,剂量= 0.04 g,温度= 25°C)。初始氟浓度的影响是不同的从10 ppm到150 ppm所示图9。:

结果表明,初始氟离子浓度的增加增加离子的络合。然而,超过100μg毫升¹,没有重大变化在氟离子的络合改性聚乙烯材料和曲线保持相对恒定。这可能是由于饱和改性聚乙烯材料的结合位点抑制进一步的络合。类似的结果在动力学建模和等温线阿齐兹等人的研究对铜(II)吸附到棕榈油锅炉磨粉煤灰(POFA)作为天然的低成本吸附剂(36]。

接触时间的影响LD乐动体育官网

氟化的速度吸收的效率有关的离子络合网站,以及卤的电负性,从而控制山梨酸酯的停留时间在固溶体接口(37]。这导致了调查的影响通过不同时间的接触接触时间从0到90分钟,同时保持所有其他参数不变。LD乐动体育官网获得的结果,提出了图10。。

一般的观察是一个初始速度在前30分钟之后,随后的速度较慢,在饱和的结合位点。然而,可以去除95%的金属材料在不到30分钟因此有潜在的污染水域的修复申请。从观察、平衡时间超过30分钟被用在其他的实验。

复苏的氟离子和再生改性聚乙烯材料

山梨酸酯剂量对氟离子的每分钱复苏了通过改变权重(0.2克,0.5克,1.0 g和2.0 g)的改性树脂材料装在一个6毫升聚苯乙烯列。的模型解决方案缓冲的最佳pH值4.0然后通过列3毫升minute-1流量。保留了氟离子从山梨酸酯筛选了1.0盐酸和氟化物在解决方案的内容进行了分析。结果提出了去除比例图11。。

除一般观察了所有的百分比从97%下降到92%,氟离子浓度的增加使用合成水样。这也归功于氟离子的浓度是驱动力占领可用吸附网站(32]。当大多数的络合网站被占领,就没有更的氟离子去除的解决方案。一个类似的实验进行了使用水从巴林。获得的结果了图。12获得的结果了图。12。

去除效率降低了大约25%到10%的浓度增加。比较结果与合成的水,这是观察到氟离子的去除比例在水中合成高在水的环境。这可能是由于可用性的干扰离子像湖水的氯。

平衡研究

确定氟离子的络合改性聚乙烯材料,络合等温线模型被用来提供自然和物理化学相互作用参与络合(38]。在这项研究中,朗缪尔和弗伦德里希等温线模型被用来确定改性聚乙烯材料的最大络合能力(38,39]。这项研究是由不同初始浓度的氟化解决方案从10 ppm到1000 ppm水浴瓶30分钟和数据表所示表1。

表1。吸附实验数据。

朗缪尔等温线模型

朗缪尔等温线描述单层均质吸附剂的表面络合过程。的模型假设统一能量络合在表面和吸附物不轮回在平面上的表面。朗缪尔等温线假定吸附物分子表面平等亲和吸附层是一个分子在厚度(40]。分子间引力的强度迅速被认为秋天随着距离(41]。朗缪尔等温线的线性化方程如下所示:

(3)

,Ce在平衡浓度(毫克l¹),量化宽松的氟离子吸附量(毫克/克),Q_马克斯络合容量和K是明显的吗能源吸附的K和Q_马克斯计算通过绘制一个图的针对C_e所示图13。:

从图,观察到氟离子的络合能力为111.1毫克/克和能源氟离子的络合作用是-0.046 L /毫克。相关系数R2为0.420。

弗伦德里希等温线

弗伦德里希等温线模型描述了络合过程中发生与无限的异构表面结合位点(42]。它预测,吸附剂上的氟浓度会增加,只要有一个液体氟浓度增加。本研究中使用的线性化方程弗伦德里希

(4)

在那里,K_f是弗伦德里希吸附能力,是络合强度。当小于1,这是一个迹象表明通过弗伦德里希络合吸附的有利条件模型(43]。K_f和由策划日志q图吗_e对日志C_e所示图14。。

从图K_f获得的价值是高于通过Auphedeous等人在减少氟水使用粘土与羟磷灰石(混合44]。相关系数R²是0.302。这是发现朗缪尔等温线模型R最高²因此最适合的价值。因此,氟离子的络合改性聚乙烯材料青睐单层络合过程。

吸附机制

动力学数据被安装成伪一阶和伪二阶动力学速率来确定氟离子吸收的机制修改后的聚乙烯材料。这项研究的结果发表在图15。和16分别。

(5)

其中C_o是初始浓度、C_t浓度在时间t, K是平衡速率常数和拦截。一块ln C_o- c_t对

伪二阶动力学

伪二阶速率表达式是用来描述化学吸收作用涉及价部队通过分享或交换电子吸附剂和被吸附物之间的共价力和离子交换(45]。速度限制了一步模型是一个表面吸附,涉及生化的之间的相互作用的两个阶段46]。方程(6)显示了一个二级吸附动力学。

(6)

量化宽松政策在哪里的氟化物离子包裹在一单位质量(mg g¹),是时间和拦截。从图形,观察到的数据拟合相关系数R伪一级反应动力学²0.324高于得到的伪二阶动力学速率常数为0.034确认氟离子的络合改性聚乙烯材料是一个physiosorption过程。

结论

本研究成功地通过环氧化改性聚乙烯的论文,然后激活与三乙胺。由此产生的固体材料被应用于在水中氟离子的去除。这是发现g 18.545毫克的吸附能力¹朗缪尔和规定模型等温线。材料去除95%的氟离子在第十分钟的接触时间,regeneratable使用稀溶液(1米)盐酸10分钟。这意味着,LD乐动体育官网浪费改性聚乙烯材料的潜在应用氟化物污染水域的补救。

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