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数量:12 (10)若丹明B染料废水的去除Ultrasound-Assisted芬顿过程:比较浴和探针式超声发生器
收到日期:2016年10月5日;接受日期:2016年10月20日;发表日期:2016年的10月25日
引用:Akram M, Chowdhury, Chakrabarti s罗丹明B染料废水的去除Ultrasound-Assisted芬顿过程:比较浴和探针式超声发生器。环境科学印第安纳j . 2016; 12 (10): 115。
文摘
Sono-Fenton过程是有效治疗浑浊或黑暗的废水。超声波分散的有两种方法解决方案——直接由探针和间接浴。在这个工作中,表现之间的比较研究声波降解法两种方法的报道,以防sono-Fenton降解罗丹明B的水。研究其他工艺参数的影响,即pH值,初始染料浓度、初始过氧化氢浓度和初始价铁浓度decolorisation效率进行了两种类型的超声发生器。空白实验没有超声波和芬顿试剂也进行参考。没有超声波,decolorisation芬顿试剂仅是73.68%而探测类型超声波浴式为92.39%和93.85%高染料初始浓度下超声发生器(0.5公斤/立方米)。然而,在低催化剂用量(价),decolorisation探头超声发生器和55%与94%超声发生器浴。矿化染料的COD去除率进行了研究。鳕鱼分别为30.66%和32.91%是被浴式和探测类型超声发生器而decolorisation经过15分钟的反应是在相同的条件下超过99%。结果表明,sono-Fenton过程可以包含有机染料废水的有效处理过程。
关键字
若丹明B;Sono-Fenton过程;浴式超声发生器;探针式超声发生器;动力学研究,化学需氧量
介绍
许多工业过程和农业和国内活动导致废水流包含顽固的或耐火材料有机污染物需要处理在一个安全的方式。处理废水中的化学物质流的浓度应该保持在一定的最低限度遵守环境法律,它正变得越来越严格的这些天1]。耐火材料中有机染料废水的来源环境污染(2]。
罗丹明B (RhB)是一个红色的紫罗兰颜色基本染料属于氧杂蒽化合物。广泛用作着色剂在黄麻,皮革和纺织工业作为示踪剂在生物应用。它会刺激皮肤、眼睛、呼吸道和胃肠道,证明致癌物质和毒素3]。这些染料排入自然水体和传授化学需氧量(COD)以及高毒性。由于色彩,他们妨碍水生植物的光合作用,从而影响了水生生态系统(4]。凝固、浮选、过滤和吸附染料转移从一个阶段到另一个地方。基于化学过程必须承担的成本化学品以及面临的问题处理产生的污泥。此外,这些染料一般稳定的化学氧化剂(3]。基于光催化和真菌等其他技术生物反应器也正在探索(5- - - - - -7]。尽管有时他们的去除效率高一些染料,通常他们是不适合使用不可降解的耐火材料染料,特别是偶氮染料。即使他们工作,退化是所花费的时间长。替代技术,如先进的氧化过程(AOP)现在被广泛探讨作为一个可行的治疗这些废水的方法。芬顿氧化AOP,有效等降解污染物的氧化羟自由基(•OH)生成与芬顿试剂(二价铁和过氧化氢、铁2 +/小时2O2)。•OH自由基生成(Eq。1)攻击不饱和染料分子和染料的发色团分子被摧毁和decolorised8]。
(1)
在光的存在或超声波,功效芬顿反应的增强。Ultrasound-assisted芬顿反应或sono-Fenton过程是特别有效的彩色或浑浊的污水,渗透的光太穷了photo-Fenton反应。超声(美国)加上芬顿试剂利用这两种方法的优点来产生更多•OH自由基,可以有效地提高有机污染物的降解率。基于传质阻力与芬顿过程也可以消除由于动荡由于声波降解法(9]。
sono-Fenton过程中自由基产生瞬态空化泡沫的破裂的形成是由于超声波在水中的传播。超声波的空化气泡生长在compression-rarefaction周期波,直到他们达到一个临界尺寸。进一步压缩导致的泡沫崩溃产生的当地气温约5000 K和压力约为105kPa。这些高当地的温度和压力导致水蒸气热离解为羟基自由基和氢原子2,3]。•哦的机制提出了一代声波降解法Eq。2和3所示:
(2)
(3)
有机污染物的降解活性自由基物种可以通过两种机制来解释:a)热分解的挥发性有机分子被困在空化气泡和b)•OH自由基的反应与污染物分子吸附在泡沫表面或本体溶液中10]。
Sono-Fenton过程已被用来使脱色的解决方案包含活性蓝1814],活性蓝19 [8)、C.I.活性橙12710],C.I.酸性橙7 [11],罗丹明B [3]。所有这些研究得出的结论是,酸性pH值很适合使用sono-Fenton染料脱色的解决方案的过程。脱色率被发现与减少染料初始浓度增加,增加铁2 +装载。这个过程非常有效的降解染料的解决方案从百分比明显脱色研究人员报道,超过90%的最佳反应条件。超声可以通过两种方式分散在溶液中,使用间接声波降解法浴或直接的超声波探头。已经观察到,直接超声破碎法需要较少的时间,但间接一个更统一的(12]。
本研究的目的是比较两种类型的超声超声发生器的功效-探针和浴类型在相同的实验条件下罗丹明B染料脱色的水溶液用芬顿试剂。pH值等工艺参数的影响,初始染料浓度、初始H2O2和菲2 +剂量的脱色效率也研究来确定最佳值。无助的芬顿反应和超声波分解实验做空白实验进行比较的目的。Sono-Fenton过程通常是非常快速的,可以成功地应用于困难废水相比,上述其他进程。生物过程通常是缓慢而sono-Fenton反应降解污染物在几分钟内。浴式超声发生器间接传递超声波的解决方案而探针式超声发生器直接发送超声波。sono-Fenton过程的性能取决于类型的超声发生器和我们比较他们的表演。这样一个比较以前从未被报道,这是这项工作的新颖性。
材料和方法
材料
罗丹明B(45170号C.I.分子量。479.01),从珞巴化学采购,孟买,印度。中给出了其化学结构图1。过氧化氢(H2O2,30% w / v)从默克公司专业私人有限公司,印度。结晶硫酸亚铁七水硫酸锌(FeSO4从Sisco研究实验室分公司.7H2O),印度。氢氧化钠(氢氧化钠)、硫酸(H2所以4)均为分析纯,购自默克公司(德国)。亚硫酸氢钠(NaHSO3从珞巴化学)。停止反应所需的时候,使用了5 n亚硫酸氢钠。化学物质被使用前未经纯化。的股票罗丹明B溶液1公斤/ m3是由溶解在蒸馏水罗丹明B粉,然后存储在一个黑暗的地方。
实验的程序
sono-Fenton过程(Fe2 +/小时2O2/我们),是由使用30千赫±3千赫频率和120 W功率探测类型超声发生器(Trans-O-Sonic模型:d - 120 / P)和20 kHz频率浴式超声发生器(奥斯卡超声波清洁,模型Microclean 101和20 kHz频率和加热装置)。超声波清洗浴室是最广泛使用的,因为它们提供一个方便的和non-expensive超声波的来源。另一方面,一个超声波探头(角)可以直接浸在反应溶液优于超声波浴,因为它是更多能源非常高效。图2的图表显示了实验的设置。合成染料溶液为2.5×104米3特定浓度的摄于烧杯中,并放置在一个浴式以及探测类型超声发生器。所有批处理实验在室温下进行(25°C)。FeSO所需量的0.5%4解决方案和H2O2添加了30% (w / v)的解决方案,反应混合物暴露于声波降解法。反应混合物的pH值是使用校准测量pH测试20乐器。pH值调整通过添加0.1 n硫酸或氢氧化钠。在反应中,样本撤回以固定时间间隔。反应停止使用108米35 n亚硫酸氢钠(NaHSO3)解决方案和剩余的样本分析spectrophotometrically颜色测量。所有的实验都重复至少三次,标准偏差小于5%。
分析方法
样品中的残留过氧化氢用亚硫酸氢钠(NaHSO就熄了3)阻止氧化反应13]。最大吸收波长(λ马克斯)若丹明B使用紫外可见分光光度计确定为554海里。浓度的残余染料模拟废水染料吸光度计算的λmax使用校准曲线。若丹明B的脱色进行了计算,如情商所示。4。
(4)
其中C0是罗丹明B和C的初始浓度t是罗丹明B的浓度在任何时间t。鳕鱼的初始和治疗样本由标准开放回流法APHA手册中描述(14]。
结果与讨论
脱色的RhB sono-Fenton过程与两种类型的超声发生器、芬顿过程和超声波分解
图3一和3 b显示RhB的脱色程度与时间实验仅使用超声波,超声波与芬顿试剂,只有芬顿与0.2公斤/米的过程3球型1和0.5公斤/米3若丹明B染料溶液。的浓度的数据,只有超声波分解导致染料脱色可以忽略不计。芬顿过程和园子——芬顿过程几乎同等的效力在染料脱色低最初的染料浓度。然而,有一个显著增加sono-Fenton脱色的过程在芬顿过程的初始染料浓度较高。这个事实可以解释的低染料初始浓度•OH自由基的数量由芬顿过程就足以破坏染料的发色团,因此利用sono-Fenton过程没有额外的优势。但对于更高浓度的染料,•OH自由基的数量由芬顿过程本身是不足以破坏发色团的更高的数字。Sono-Fenton过程,由于芬顿的协同作用的过程和超声波,生成更多的羟基自由基会破坏污染物存在于一个高度集中染料溶液。然而,探针式超声发生器是有利的在这两个范围的浓度。
图3:脱色的罗丹明B在不同初始浓度由芬顿sono-Fenton流程和超声(H2O2FeSO剂量9.795毫米4浓缩的。1.79×102mol / L, pH值3)(a) RhB 0.2公斤/立方米(b) RhB为0.5公斤/米3。
pH值的影响
解决方案的pH值有很强的影响染料的脱色sono-Fenton过程,因为它控制亚铁离子的浓度(Fe2 +•哦)和生产的解决方案(10]。初始pH值的影响染料脱色研究了探头和浴式超声发生器在pH值在固定FeSO从2.5到4.5吗41.79×10的浓度2mol / L、H2O2剂量的9.795毫米和RhB浓度的0.2公斤/米3。可以看出图4一,获得了最大RhB脱色pH值3探测器和浴式超声发生器。在酸性条件下(pH值约3),生成羟基自由基由于分解过氧化氢的青睐。,recombination reaction between the free radicals is hampered thereby increasing the availability of the free radicals for the desired oxidation of the organic pollutants [9]。在低pH值,脱色率的显著差异RhB可以观察到在探针和浴式超声发生器。其原因可能是由于高浓度的H+离子溶液中,他们与•OH自由基和过氧化氢反应形成稳定的H3O2 + Eq。5和6所示9,10]。在低pH值,由于扫气效果过剩的H+离子在•哦有一个减少代•哦。因此染料的脱色也减少浴式超声发生器。但在探测类型,因为更强烈的超声辐照,多余的数量生成•哦和H的清除效果+离子就可以忽略不计。的脱色RhB大幅减少在两种类型的超声发生器的pH > 4,因为铁3 +降水抑制•OH自由基的生成和分解过程中降低催化活性H2O2。
(5)
(6)
许多研究人员报道,酸性条件有利于sono-degradation苯酚(15],p-nitrophenol [16),2 -氯酚(17]。陆et al。18]报道高pH值对敌敌畏的降解速率常数3使用芬顿的过程。李和歌曲19)确定最佳pH值作为脱色的酸性红97年3 sono-Fenton过程。同样,奥兹德米尔et al。10)也报道最大的颜色和COD去除率sono-Fenton CI活性橙127在pH值3的过程。超声波降解的动力学RhB可以表示为一个准一阶反应(20.,21如下所示:
(7)
(8)
•哦的浓度可以假定为常数时的反应,因为它极其被动,消费就生成。因此没有积累•哦的解决方案。可以综合考虑这种假设Eq.8给以下形式:
(9)
(10)
0 [RhB]和[RhB] RhB的初始浓度和浓度(公斤/米3)在时间t, t kap和pseudofirst——秩序速率常数分别(最低为1)和手术的时间。
从图5一个和5 b,可以看出,半对数图RhB浓度随时间的变化在不同的pH值是线性证实了提出了脱色的RhB符合一级动力学。图4 b显示了图kap和博士的变化进一步表明酸碱3是最优以来的脱色速率常数为探针和浴式超声发生器是最大值,博士Behnajady et al。20.Siddique]和et al。8)也报告了类似的脱色速率常数与pH值的变化。
染料初始浓度的影响
染料初始浓度是一项重要的参数sono-Fenton降解罗丹明b的RhB的初始浓度对脱色效率的影响在探针和浴式超声发生器研究的染料浓度从0.1公斤/米30.8公斤/米3在pH值3,FeSO41.79×10的浓度2mol.L-1和H2O2剂量的9.795毫米,显示了生成的结果图6。从图可以看出,脱色效率对探针和浴式超声发生器与增加染料初始浓度降低。浴超声发生器,退化百分比从100%下降为0.1公斤/米3到79.42%,报0.8公斤/米3。探针式超声发生器,相应的减少从100%降至81.49%。这可能是由于减少cavitational影响污染物负荷和更高也不足代羟基自由基破坏有机污染物完全(22]。有限的扩散羟基自由基的界面区域的空化泡崩溃23)可能导致降解率随着污染物浓度下降。更高浓度的染料需要更多数量的decolorisation•OH自由基,因此剩余其他参数相同,更大的初始浓度decolorisation降低染料的染色结果。Neppolian et al。23]报道降低反应速率常数与初始浓度的甲基叔丁基醚(MTBE) / 2.84×10的范围22.84×101mM用超声波固定超声波20 kHz的频率。Babuponnusami和Muthukumar24)也报告了类似的降低苯酚降解的程度与初始苯酚浓度的增加0.1公斤/米的范围30.4公斤/米3芬顿,sono-Fenton和sono-photo-Fenton方法。
图6:染料初始浓度的影响)decolorisation RhB和b)符合一级降解速率常数(pH值3 H2O2FeSO剂量9.795毫米4浓缩的。1.79×102mol / L)。显示了k的情节美联社RhB与初始浓度。从图,很明显,速率常数为探针和浴式超声发生器RhB减少随着初始浓度的增加。
H的影响2O2剂量
过氧化氢芬顿的氧化过程中起着重要的作用,因为它是源氧化所需的•哦。然而,过度的H2O2不仅降低了处理效率,而且增加了治疗成本,因为它是最主要的成本的过程10]。应该注意的是,H2O2因为超过H浓度有显著的影响2O2可以反应就形成羟基自由基(Eq。11)导致的性能下降的过程(3,4,8- - - - - -10]。
(11)
的decolorisation RhB在不同H2O2集中研究了探测类型和浴式超声发生器使硫酸亚铁浓度固定1.79×102在3 mol / L,初始pH值,染料浓度为0.2公斤/米3。随着H2O2浓度,增加脱色率达到一定浓度的H2O2对于这两种类型的超声发生器。进一步提高H2O2剂量没有脱色百分比的变化。浴和探测超声发生器,过氧化氢的最佳值剂量几乎是4毫米2.5×104米3的解决方案。它也可以看到图7,两decolorisation概要文件获得通过使用探针和浴式超声发生器否则相同实验条件下,几乎重叠。原因可能是有一代的足够的羟基自由基浴式超声发生器和多余的羟基自由基在探测类型超声发生器使用的染料初始浓度(0.2公斤/米3)。它也可以指出decolorisation RhB在这两种情况下的快速反应的初始阶段,然后它会慢下来,平整。自从最初H的浓度2O2高,大量的羟基自由基生成,并开始与有机分子反应。随着反应的推移,H2O2正逐渐耗尽,因此有一个羟基自由基的生成,导致减少decolorisation速率达到稳定值8分钟。之后,许多研究人员报道(3,8,12],H的最佳浓度2O2存在的最大降解有机污染物是观察和过量的H2O2可以减少降解率。Basturk和Karatas4]调查降解活性蓝181使用Fenton和sono-Fenton过程和观察到的降解效率随过氧化氢增加加载到0.05公斤/米的一个最优3芬顿过程和0.04公斤/米3由sono-Fenton过程。奥兹德米尔et al。10]研究了染料的decolorisation C.I.活性橙127使用Fenton和sono-Fenton过程和报道的最大decolorisation效率获得了0.015公斤/米3H2O2芬顿过程和0.005公斤/米3H2O2由sono-Fenton过程。
最初的铁的影响2 +剂量
亚铁离子的影响在sono-Fenton降解有机污染物已被许多研究人员调查。大多数研究表明,降解污染物通过sono-Fenton过程显著增加了越来越多的盐铁(25]。在不同FeSO RhB decolorisation4剂量从0.054毫米到0.126毫米2.5×104米3解决方案研究了探测类型和浴式超声发生器固定过氧化氢用量在2.5×10 3.92毫米4米3解,初始pH值在3,染料浓度为0.2公斤/米3。
从图8,它可以观察到,脱色RhB增加的百分比增加了亚铁离子探测类型和浴式超声发生器,这是与以往的研究成果证实[3,4,8,10]。在最大的铁2 +剂量(0.126毫米)获得的脱色率为99.29%和98.42%分别调查和浴式超声发生器。增强铁(II)降解或铁(III)除了在催化量是因为H2O2分解和•哦一代在芬顿(铁(II) / H2O2)和芬顿像(铁(III) / H2O2)过程(Eq。12日至16日)(3]。
(12)
(13)
(14)
(15)
(16)
奥兹德米尔et al。10)已经表明,有一个铁的最佳值2 +剂量超过这个decolorisation染料的减少由于菲彻底清除2 +见以下反应:
(17)
但在目前的研究不断增加decolorisation与增加菲被观察到2 +在实验剂量范围。这可能是由于相对低铁的浓度2 +对染料的浓度。从图,也可以看到,有一个显著区别decolorisation百分比(94% vs 55.3%)探测类型和浴式超声发生器之间低菲2 +剂量(0.054毫米)。这是由于局部强度的超声波探针式超声发生器通常远高于在浴类型(26]。这导致Fe-OOH形成的2在探针式超声发生器向菲很容易分解2 +和HOO∙Eq。15所示。的铁2 +因此形成再次骑在芬顿反应(Eq。12和13),从而增加了decolorisation效率。然而,在高铁2 +剂量,Fe-OOH的数量2形成本身是非常大的,尽管中间的缓慢分解浴式超声发生器、铁的数量2 +形成变得相当高,因此浴式超声发生器的性能变得几乎相同的探测器类型。
菲之间的关系2 +剂量和符合一级速率常数所示图8 b,表明这两种类型的超声发生器的速率常数增加而增加铁2 +装载。类似的趋势被克报道等。8]。速率常数的值的两种不同工艺条件下超声发生器表1。
参数 | 价值 | 浴式超声发生器 | 探测类型超声发生器 | ||
---|---|---|---|---|---|
K(分钟1) | R2 | K(分钟1) | R2 | ||
pH值 | 2.5 | 0.0798 | 0.9264 | 0.3132 | 0.9309 |
3 | 0.326 | 0.9101 | 0.4128 | 0.9079 | |
3.5 | 0.266 | 0.9812 | 0.2939 | 0.9605 | |
4 | 0.1857 | 0.9079 | 0.2227 | 0.9979 | |
4.5 | 0.1262 | 0.9193 | 0.1243 | 0.9764 | |
最初的浓缩的。(公斤/米3) | 0.1 | 0.582 | 0.944 | 0.606 | 0.837 |
0.2 | 0.2483 | 0.9926 | 0.2963 | 0.9764 | |
0.3 | 0.1958 | 0.9762 | 0.2551 | 0.9783 | |
0.5 | 0.172 | 0.90 | 0.1911 | 0.9387 | |
0.8 | 0.1213 | 0.9037 | 0.1323 | 0.9024 | |
最初的铁2 +剂量(毫米) | 0 | 0.008 | 0.919 | 0.009 | 0.966 |
0.054 | 0.058 | 0.8396 | 0.139 | 0.7684 | |
0.072 | 0.1005 | 0.977 | 0.2226 | 0.9348 | |
0.090 | 0.2214 | 0.9628 | 0.3293 | 0.952 | |
0.108 | 0.2791 | 0.8863 | 0.3501 | 0.8618 | |
0.126 | 0.333 | 0.8474 | 0.3887 | 0.8756 | |
最初的H2O2剂量(毫米) | 0 | 0.007 | 0.891 | 0.009 | 0.897 |
0.98 | 0.2115 | 0.8911 | 0.2189 | 0.90 | |
1.96 | 0.2757 | 0.8983 | 0.2627 | 0.899 | |
2.94 | 0.2672 | 0.8978 | 0.351 | 0.933 | |
3.92 | 0.3682 | 0.9271 | 0.3601 | 0.9301 | |
4.9 | 0.373 | 0.9346 | 0.3567 | 0.94 |
表1:一级反应速率常数不同的工艺参数。
减少化学需氧量(COD)的矿化时间测量
众所周知,染料的完整decolorisation并不意味着完全矿化(11]。RhB退化的COD去除率进行了研究。从图9,分别只有30.66%和32.91%的鳕鱼被浴式和探测类型超声发生器在15分钟的反应时间过氧化氢浓度9.795毫米时,初始浓度RhB 0.2公斤/米3和pH值是3,而decolorisation效率达到了99%以上在反应(15分钟图4)。鳕鱼是不能完全清除超声波作用下即使长期治疗(60分钟)。这是由于中间产品RhB耐药对氧化降解的化学治疗和完整的氧化可能进行速度慢得多(3,11]。从图9,它可以观察到,COD去除率更快的速度探测类型比浴式超声发生器在相同条件下超声发生器。原因可能是局部强度的超声波探针式超声发生器通常远高于在浴类型,进而产生更多的羟基自由基(•OH)负责有机污染物的降解26]。
结论
目前调查有效证明,超声波和芬顿的协同作用的过程是非常有效的脱色罗丹明B染料溶液,而只有超声波分解没有影响。芬顿的过程没有超声波在染料脱色稀释解决方案是有效的,但是sono-Fenton过程集中染料解决方案是有效的。百分比decolorisation sono-Fenton过程与染料初始浓度的减少增加。decolorisation青睐在酸性的酸度与极大值3。最优H2O2剂量被发现3.92毫米。增加铁2 +剂量被发现增加decolorisation效率这两种类型的超声发生器。在低菲2 +剂量、探针式超声发生器是更有效的比浴式超声发生器或普通芬顿的过程,但在高铁2 +剂量,这种差异变得微不足道。在最佳实验条件下,脱色率与超声发生器浴是96.55%和探头超声发生器是98.75%。鳕鱼被30.66%和32.91%浴式和探测类型超声发生器后15分钟退化在过氧化氢浓度的9.795毫米,和pH值为0.2公斤/米33染料溶液,脱色时超过99%。研究表明,超声辅助芬顿的过程是一个有效的选择治疗dye-containing模拟废水。进一步调查的应用sono-Fenton过程实际工业废水的处理是在进步。
确认
作者欣然承认大学拨款委员会(UGC)提供金融支持研究通过Maulana Azad全国少数民族学生奖学金(奖不信:f1 - 17.1/2014 - 15 / manf - 2014 - 15亩-韦斯- 36479 / (SA-III /网站),2月,2015)。作者还要感谢实验室工作人员的化学工程系,加尔各答大学的宝贵援助,开展实验工作。
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