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数量:11 (8)DOI: 10.37532 / 2319 - 9822.2022.11 .228 (8)拓扑调查procrystal电子密度来改善复杂的固态离子导体采用模拟
收到:2022年8月1日,手稿no.tsse - 22 - 81717;编辑分配:2022年8月3日,PreQC 22 - 81717 (PQ);综述:2022年8月10日,QC。tsse - 22 - 81717 (Q);修改后:2022年8月17日,手稿。tsse - 22 - 81717 (R);发表日期:2319年8月24日,2022. doi: 10.37532 / 9822.2022.11 .228 (8)
引用::雅各布森d拓扑调查Procrystal电子密度来改善复杂的固态离子导体采用模拟。J空间Explor.2022;11 (8).228
文摘
设计高性能固态离子导体的各种电化学设备需要一个原子水平的理解离子迁移过程。在这种努力,采用基于模拟至关重要。尽管这些技术有限访问复杂,low-symmetry结构接口一样,他们通常计算要求。在这里,我们演示了如何有效地解决这一问题使用procrystal电子密度拓扑分析。的两个实例,我们解释这种技术超过了目前最先进的。我们研究锂离子运输在晶界Li3ClO电解质在第一。然后,我们计算扩散系数在尖晶石LiTiS2电极材料作为电荷载体浓度的函数
介绍
离子导体固体形态的几种用途材料领域的研究。例如,他们被认为是至关重要的新功能材料的发展遥感以及快速发展能源存储和转换技术。对于这些系统成功地应用于高性能电化学设备,离子运输必须理解和控制的系统。发现离子入住率,离子迁移路线,电荷载体类型,点缺陷,ion-doping网站批量和界面结构包括晶界和多相通常是必需的。成熟的理论方法获得这些特征在原子论的层面上是量子力学。那些被证明有记录的,密度泛函理论(DFT)特别提供了一个合理的精度和效率之间的权衡。更多地了解离子迁移过程和背后的机制复杂系统,然而,涉及费力研究复杂的潜力能源风景或原子动力学的评估,两者都是耗时的计算。这限制了使用DFT-based模拟大规模筛选活动找到新颖的离子导体或评估的绩效贡献电荷载体浓度和界面结构。替代DFT-based计算需要更少计算权力有时牺牲结构详图、定量的可预测性和可转让性。找到最低的能源开始和结束状态几何图形中只有一个步骤计算所需的工作流动态特征(如离子扩散系数),因为所有可能的迁移途径必须考虑和他们的过渡状态也必须计算。此外,这些程序应考虑潜在的亚稳风格以及多步扩散机制。当前DFT-based技术是理想的适应开展这样的工作,提供准确预测散装材料,相当简单。橡皮筋(内)处在技术和从头开始分子动力学(AIMD)模拟显示是在这种情况下两种最有效的策略。最近申请的承诺Mg-intercalating材料,一种技术克服内方法估计的计算限制迁移壁垒使用简单DFT-derived静电势子晶格的框架。通过分析DFT的电子密度分布,另一个最近的方法使一个推断出离子迁移通道的晶体结构在预定的距离限制。然而,评估大型结构集的电子密度分布和/或复杂的结构可能需要一段时间。procrystal密度模型,另一方面,是一个有点草率的总电子密度估计的方法。然而,它已被证实在其他地方,由于它的速度和温和的准确性,它可能适合寻找最小能源路线在一个广泛的各种各样的结构。电子密度导出使用procrystal技术是在良好的协议与叠加的自由离子密度离子固体Li2BeF4离子晶体。债券临界点的存在(CPs)在这些非键系统原子间线的拓扑特征的研究也证明了procrystal电子密度分布在生活,分别,氯化钠晶体。在我们最近的研究中,我们调查了许多知名的离子传输特性,并承诺potassium-conducting材料,选择使用“几何拓扑筛选。后续DFT造型的选择的结果证明(i)的化合物途径中选择设置有很高的能量迁移,因此,没有贡献移民地图,和(2)的影响,不能被视为在geometrical-topological方法(不同的空位形成能量,关闭位置其他离子的途径,等等)影响离子迁移特性。
结论
该方法可以看作是一个有前途的工具,发现新的大型(由于离子导电材料低计算复杂度)晶体结构伴随着准确DFT计算,因为内迁移的能量和RCP密度是一致的。在这个例子中,使用预测梯度路径为每个独立的过渡既能加快所带来的计算和防止错误的初始猜测是不考虑离子轨迹
