原文
，卷:16(2)DOI: 10.21767/0972-768X.1000269
合成氧化石墨烯作为碱性水电解降低pH的工作电极
- *通信:
- 鲍德温Amireza，泗水州立大学化学系，数学和自然科学学院，Jl。印尼泗水60231科丁塘电话:+ 62 - 318280009;电子邮件: (电子邮件保护)
收到:2018年5月20日;接受:2018年5月28日;发表:2018年6月2日
引用:杨晓明，王晓明，王晓明，等。氧化石墨烯工作电极的研究进展。国际化学杂志，2018;16(2):269。
摘要
本研究以Hummer法合成氧化石墨烯(GO)为工作电极，在碱性水电解部分进行了研究。本研究的目的是确定氧化石墨烯和石蜡作为粘结材料的最佳组成，从而用于碱性水的电解。要分析的样品是pH值为8的水;8.5;和9。循环伏安法检测的工作电极组成为5:5、6:4、7:3、7.5:2.5、8:2。循环伏安法检测扫描速率为100 mV/s，沉积时间为10 s。循环伏安试验结果表明，8∶2为最优组分，最优pH值为pH 9。这一结果后来用于碱性水电解工作电极，从pH 9.00到8.40，逐渐达到每20分钟0.01的递减值。
关键字
循环伏安法;碱性水电解;石墨烯氧化物
简介
氧化石墨烯(GO)是一种新型的合成石墨。氧化石墨烯是一种氧化多层，因为化学反应涉及使用氧化剂高锰酸钾[1］．石墨和氧化石墨烯之间的区别表现为形成的层状结构，因此石墨是具有sp2杂化的六方单层碳。国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)将石墨烯定义为“石墨结构的单碳层，其性质类似于准无限大小的多环芳香烃”。
从石墨到氧化石墨烯的生产已经涉及到化学合成，其中反应通过添加一些酸使用悍马法。这种氧化过程发生在添加了氧化剂的石墨上，然后进行超声波，使其形成脱落，产生几层称为氧化石墨烯(GO)。氧化石墨烯的优点之一是它在水和其他有机溶剂中，以及在不同的基质中容易分散。这是由于氧官能团的存在。在将材料与陶瓷或聚合物基质混合时，这仍然是一个非常重要的特性
当试图改善其电气和机械性能时[2，3.］．另一方面，就导电性而言，氧化石墨烯通常被描述为电绝缘体，这是由于其sp2键结网络被破坏[4］．氧化石墨烯的电导率比普通碳高，极有被替代的趋势。这是由于合成产物存在结构变化，形成的键比石墨牢固得多。
伏安法具有其他方法所没有的一些优点，其中一种方法具有良好的选择性。伏安法检测的这一优势是不需要做一些长时间的样品制备，如在分析前拆分主要和次要元素和浓度[5］．固体电极具有较宽的阳极和阴极电位范围，常用的是碳糊电极。碳糊电极是一种廉价、易更新、形状小的电极。为了提高碳糊电极的工作性能，对其进行了改性，并对某些金属进行了分析。用于提高碳糊电极选择性的改性剂是一种复合化合物[6］．氧化石墨烯的合成结果被用作碱性水电解电路的工作电极。这个过程的目的是用一定的电压降低pH值。氢气和氧气排放引起的pH值变化分散在pH值7附近。
材料与方法
设备及材料
本研究所用材料为石墨粉300目、硫酸98%、磷酸65%、固体高锰酸钾、过氧化氢30%、氯酸37%、1 M、锌粉、水矿物、水酯、乙醇等。所用设备为玻璃器皿、电解电路、pH计、烘箱、伏安仪VA737、XRD Phillips PANalytical、FTIR、SEM-EDX JEOL JSM 6510 LA。仪器测试是在泗水州立大学，泗水塞普鲁11月技术学院和国家核电机构(BATAN)完成的。
氧化石墨烯的合成工艺
合成的第一步是将1克石墨粉与硫酸和磷酸按9:1的比例混合，总体积为100毫升。然后在热板搅拌器上以中速无温度搅拌6小时。搅拌6小时后，在仍处于搅拌状态的混合物中加入6g KMnO4并继续改变18小时的混合物变成冷凝棕色混合物。然后将混合物加入1ml H2O2同时搅拌。所有混合物最后装入400ml水基DM，混合物变为紫棕色。然后，混合物沉积了几天，直到残渣可以在醒酒时用作氧化石墨。然后用离心机以4000转/分的速度清洗残渣。离心处理残渣的清洗剂为水DM、盐酸1 M、乙醇p.a。清洗完残渣后，在70°C的烘箱中加热24小时。
然后将氧化石墨与结垢50mg / 50ml水DM在超声波浴中混合2小时。停止超声，再加入10ml 37%盐酸溶液、0.8 g锌粉和10ml溶液，每次搅拌时间30分钟，逐渐加入。在用热板搅拌器等速搅拌的同时，用DM水洗至中性pH值，用烘箱在100℃高温下烘干24小时，形成一层薄薄的氧化石墨烯。
循环伏安法
在伏安法实验中，采用氧化石墨烯和石蜡混合制备绝缘子电极，考察其最佳组成。氧化石墨烯:石蜡的比较成分为5:5、6:4、7:3、7.5:2.5、8:2。成为测试样品的碱性水为pH值大于7的矿泉水，pH值为8;8.5;9.通过伏安法测试，在15厘米长的单线电缆中粘贴制成的电极。测试在电流电位-2V至2V，扫描速率100 mV/s，沉积时间10 s的条件下运行。
碱性水电解
本研究进行的电解是从制作12v电流的电子电路、鳄鱼爪、pH计、pH值大于7的矿泉水(8)开始的;8.5;9.将样品倒入烧杯玻璃中100 mL，再加入1滴0.025 m氢氧化钾，电解工作电极与电解电路和鳄鱼爪相连，秒表亮着，电就亮着。电解过程中pH值计是打开的。
结果与讨论
本研究合成的氧化石墨烯经水DM和乙醇p.a.洗涤后，经烘箱加热干燥后为黑色亲水固体(图1)．
图1:Hummer法合成氧化石墨烯经烘箱干燥后的结果。
石墨、氧化石墨和氧化石墨烯的表征
在Serpong国家核电机构(BATAN)使用XRD分析仪器对合成进行了表征。实验采用Cu-Kα阳极，波长1.54 ?角度2θ 10°80°。前驱体(石墨)与氧化石墨烯对比得到的结果如下图所示。
用Match分析!3软件(试验)表明，石墨样品在2θ°26.43°处有一个形成最大强度的峰，FWHM值为0.2625,d-间距为3.3722。对比结果GO为2θ度，角11.22,FWHM值0.21,d-spacing 7.8870。每张衍射图都在图2而且图3．
图2:衍射石墨300目。
图3:合成氧化石墨烯的衍射图。
这些结果与Debye-Scherer方法确定纳米材料预期的晶体尺寸有关。根据衍射图产生的各个角度的计算，晶体尺寸的变化发生在闭合角度。在相同的角度(26.4°(石墨)和26.6°(氧化石墨)下，经过合成处理后晶体尺寸发生了变化。角26.4°时晶粒尺寸为5.89，角26.6°时晶粒尺寸为3.707。由于制备样品和样品大小的不均匀而产生的角度偏移。这是x射线仪器撞击角度的冲击。
扫描电子显微镜表征
SEM表征测试是为了了解石墨在合成前后的表面形貌变化。每个测试使用的放大倍率分别为3.500X。测试在PSTBM-BATAN进行，仪器系列SEM-EDS JEOL JSM 6510LA (图4而且图5)．
图4:合成前300目石墨的SEM图。
图5:合成GO后的SEM图。
红外光谱表征
表征FTIR用于了解合成前后样品测试中可以显示的官能团。FTIR测试结果显示，石墨、氧化石墨和氧化石墨烯如下图所示(图6)．
图6:石墨、氧化石墨和氧化石墨烯样品的红外光谱测试结果。
在此基础上，合成的每一步都存在一定的移动波数。首先，位移发生在峰值数100 cm处－1到1003厘米－1分别为石墨和氧化石墨。而在相同的波数不能显示在GO。在1624厘米处显示了相同的波数峰值－1直到1654厘米－1(石墨)1633厘米－1(氧化石墨)和1635厘米－1(去)。然而，引起位移效应的峰值出现在3450 cm处－1(石墨)，3392厘米－1(氧化石墨)和3446厘米－1(去)。
循环伏安法结果
循环伏安法测定最佳pH值(8;8.5;9)考察氧化石墨烯:石蜡5:5、6:4、7:3、7.5:2.5、8:2的最佳配比。测试运行电流电位为- 2v至2v，沉积时间为10s，扫描速率为100mv /s。在传递氧化还原电流的情况下，进行伏安图分析，然后选择最佳结果。下图为选择最佳比较电极的结果(图7)．
图7:通过伏安法测定氧化石墨烯的最佳组成:石蜡。
从下图中可以看出，最佳的构图应该是8:2。从阴极方向形成的峰值观察，比其他成分更清晰。就像8:2一样，6:4的组合在急剧的反向流动中有一个峰值，但减少往往有一个斜坡(表1)．这些是以下从运行伏安测试(图8)．
图8:伏安图测定碱性水的最佳pH值。
| 作文 | 我个人电脑(马) | E个人电脑(V) | 我巴勒斯坦权力机构(马) | E巴勒斯坦权力机构(V) |
|---|---|---|---|---|
| 5:5 | 0, 0137 | -0883年 | -0033年 | -0547年 |
| 6:4 | 0, 0297 | -0744年 | -0563年 | -1089年 |
| 7:3 | 0, 0984 | 0338年 | -0154年 | -0738年 |
| 7日,5:2、5 | 0, 00261 | -0720年 | -0385年 | 0, 91 |
| 8:2 | 0, 0804 | -0637年 | -0653年 | -0988年 |
表1:最佳组成时的电流峰值。
由上图根据运行试验可知，碱性水的最佳pH值为pH 9。在扫描速率为100 mV/s，沉积时间为10s的最佳电极组成8:2的基础上进行了测试。pH值9时的峰值结果趋于低水平，从正向电流扫描到反向电流扫描时无尖峰。上图的结果已显示在下面的表格中(表2)．
| pH值 | 我个人电脑(马) | E个人电脑(V) | 我巴勒斯坦权力机构(马) | E巴勒斯坦权力机构(V) |
|---|---|---|---|---|
| 8 | 0, 0217 | -0836年 | 0, 22 | -1575年 |
| 8、5 | 0, 00403 | -0729年 | -0299年 | 1, 44 |
| 9 | 0, 0807 | 0, 64 | -0653年 | -0988年 |
表2:电流峰值在最佳pH值。
碱性水电解
本研究的最后一步是将电路与合成步骤中的工作电极连接起来。结合电路后，将pH计浸入已倒入100ml碱性水的烧杯玻璃中，加入5滴NaOH 0.025 M [7］．然后溶剂在热板搅拌器上混合均匀。电解定时过程的结果每20分钟下降0.01。该样品在12 V/1A电流电压下下降。这是由于氢气和氧气的释放被分解并达到接近中性的pH值。
结论
根据研究结果，应用于碱性水电解的氧化石墨烯工作电极在添加NaOH 0.025 m电解质的情况下，可以降低pH值，采用氧化石墨烯:石蜡8:2的最佳组成作为工作电极。循环伏安试验的最佳pH值为9。使用氧化石墨烯工作电极降低碱性水pH值的平均时间为0.01 / 20分钟，从9.00逐渐降低到8.40。
参考文献
- 张志强，张志强，等。电化学石墨烯和相关材料。化学评论，2014;114(14):7150-88。
- 曹颖，冯杰，吴萍。有机分散石墨烯纳米片粉体的冻干法制备及其聚乳酸复合材料。碳。2010;48(13):3834 - 9。
- 刘东，金俊，金俊华。高导电性PEDOT: PSS/石墨烯复合材料的直接合成及其应用能源收集系统。Nano Res. 2014;7:717-30。
- 张晓明，王晓明，王晓明，等。喷雾热解法制备氧化石墨烯及还原氧化石墨烯薄膜的合成与表征。石墨烯,2016:5:143 - 154。
- 周永明，李志刚，周永明。碳糊电极的制备及循环溶出伏安法分析Cr (VI)。泗水州立大学:印度尼西亚。2014。
- 用沸石作为改性碳电极面分析Cd (II)。见:循环溶出伏安法。泗水州立大学:印度尼西亚，2016;5(3)。
- 用石墨作电极电解制氢的系统研究。印度:SR工程学院，2014;83-7。
